译自原文
Epitaxial growth of a high-quality GaN/AlN heterostructure for the development of an AlN-back barrier
high-electron-mobility-transistor


原文作者

Sitong Chen,ab Qiushuang Chen,b Fang Ye,b Ge Gao,ab Li Chen, bc Jie Lin, b Meng Cao,a Jichun Ye *bc and Wei Guo *bc

aDepartment of Electronic Information Materials, School of Materials Science and Engineering, Shanghai University,

bNingbo Institute of Materials Technology and Engineering, Chinese Academy of Sciences, Ningbo

c Yongjiang Laboratory, Ningbo


原文链接

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2025/CE/D5CE00205B


项目支持方

国家自然科学基金、固态微波器件与电路国家重点实验室和宁波市重点研发计划


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AlN背势垒高电子迁移率晶体管(HEMTs)通过在AlN背势垒上生长超薄GaN沟道层,在高压、高频应用中展现出巨大潜力。然而,由于GaN与AlN之间存在晶格失配和热失配,需对薄GaN沟道层的生长模式进行精确调控。本研究采用低温(LT)和高温(HT)两步生长法调控GaN沟道层,通过优化V/III比、生长压力及GaN厚度,在晶体质量与表面形貌之间实现平衡。 实验结果表明,对于厚度小于600 nm的薄GaN沟道层,其(002)和(102)XRD摇摆曲线半高宽分别低至180 arcsec和309 arcsec。透射电子显微镜(TEM)分析显示,GaN位错密度显著降低,且GaN/AlN界面陡峭。进一步建立了GaN沟道层厚度与AlN背势垒HEMT电学性能的关联规律。 器件测试结果显示,载流子浓度达1.12 × 1013 cm⁻2,霍尔迁移率为1880 cm2·V⁻1·s⁻1,方阻为297.3 Ω/sq,为高性能HEMT器件的研制提供了重要实验依据。


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引言


GaN高电子迁移率晶体管(HEMTs)因其卓越的高频性能、高功率处理能力以及优异的极端环境耐受性,在5G通信、电动汽车及国家安全等功率和射频电子系统中发挥着日益重要的作用。然而,传统采用C掺杂或Fe掺杂GaN缓冲层的GaN HEMTs仍面临诸多挑战,包括高背景电子浓度、严重的缓冲层漏电流以及高频工作时的陷阱效应,这些问题严重限制了器件性能的进一步提升。采用超宽禁带半导体AlN替代GaN缓冲层是一种极具前景的解决方案。由于AlN具有6.2 eV的超大禁带宽度及无需刻意掺杂即可实现绝缘的特性,AlN背势垒HEMTs相比传统GaN缓冲HEMTs可显著降低陷阱效应。此外,GaN沟道与AlN缓冲层之间的大禁带偏移能增强二维电子气(2DEG)的局域化效应,使其成为高压、高功率应用的理想候选器件。

目前,国际上多个研究团队已成功研制出基于AlN背势垒结构的高电子迁移率晶体管(HEMTs),并将其应用于高功率射频信号放大和高压开关领域。得益于GaN/AlN异质结构的大禁带宽度差(band offset),研究者进一步开发了p沟道HFET器件,拓展了该材料体系的应用场景。Hickman与Ozaki等学者分别报道了在SiC和AlN单晶衬底上生长的AlN背势垒HEMT,实验结果表明,这些器件具有优异的结晶质量和电学性能。然而,SiC和AlN衬底的高昂成本严重限制了此类器件的大规模产业化应用。在衬底选择方面,硅衬底虽然具有显著的成本优势,但由于其与AlN缓冲层之间存在较大的热膨胀失配,会导致穿透位错(threading dislocations)向GaN沟道层延伸,从而影响器件性能。相比之下,蓝宝石衬底因其大尺寸、优异的化学稳定性以及与AlN模板较小的晶格失配度,成为更具潜力的候选衬底,值得进一步深入研究。在外延生长技术方面,金属有机化学气相沉积(MOCVD)和分子束外延(MBE)是目前最主要的两种制备技术。MBE生长需要在超高真空环境下进行,且沉积速率较慢,导致GaN/AlN异质结构的外延生长过程对应变条件极为敏感,工艺窗口较窄。相比之下,尽管MOCVD技术在AlN衬底上生长超薄GaN沟道层具有重要应用价值,但如何精确调控生长参数以实现高质量器件结构仍未得到系统研究,这一技术难题亟待解决。

然而,受限于GaN与AlN之间的晶格失配与热失配,GaN的晶体质量出现严重劣化,具体表现为高密度穿透位错的形成。这些穿透位错在电子器件中会形成漏电通道,不仅显著降低器件的击穿电压,还会进一步影响电子迁移率,最终导致整体器件性能的衰退。Fang研究团队报道了一种采用1.2 μm厚AlN背势垒的HEMT结构,在此结构中成功实现了2.07×10⁵ V/cm的高击穿场强与2.21×10⁻⁴ Å·mm⁻1的低漏电流特性,这些优异性能为提升HEMT器件的射频特性提供了重要支撑。但需指出的是,该研究未对生长模式与器件性能间的关联机制展开深入探讨。Choi团队针对AlN背势垒晶体质量对AlGaN/GaN/AlN双异质结HEMT性能的影响展开研究,结果表明:位错密度的增加不仅会降低GaN沟道质量,还会加剧界面粗糙程度,并显著削弱二维电子气(2DEG)的迁移率。这一发现揭示了系统探究不同生长条件下GaN沟道内应变分布与缺陷演化规律,对功率器件未来的性能优化具有关键意义。此外,Chen团队在SiC衬底上成功制备出高质量的AlGaN/GaN/AlN异质结构,明确了AlN缓冲层厚度、三甲基镓(TMG)流量与GaN生长动力学之间的强相关性,但针对高应变GaN/AlN异质结界面特性的研究仍存在明显不足。基于上述研究背景,开发高质量GaN/AlN异质结构已成为推动AlN背势垒HEMT技术发展的核心课题。本研究聚焦于厚AlN模板上超薄GaN沟道层的生长模式,创新性地采用金属有机化学气相沉积(MOCVD)两步生长技术,系统考察了生长参数(包括温度、压力及V/III比等)对AlN衬底上GaN晶体质量与表面形貌的调控机制。本研究成果不仅深化了对GaN/AlN异质结中断裂位错湮灭行为与应变分布调控机理的理解,更为高频、高功率HEMT器件的可控制备与工程化应用提供了重要的理论支撑与实验依据。


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实验方法


在GaN沟道层外延生长前,采用金属有机化学气相沉积(MOCVD)技术在c面蓝宝石衬底上制备了作为缓冲层的厚AlN模板。通过交替进行低温(1050℃)与高温(1300℃)两步生长工艺,实现位错湮灭与表面平坦化,最终获得厚度为2 μm的AlN缓冲层。生长过程中采用氮气(N₂)和氢气(H₂)作为载流气体,三甲基镓(TMGa)、三甲基铝(TMAl)和氨气(NH₃)分别作为Ga源、Al源和N源。随后,在AlN缓冲层上直接生长GaN沟道层(未引入任何过渡层)。GaN外延生长采用两步法工艺:首先在970℃下进行三维岛状成核生长(V/III摩尔比为530),随后在1050℃下进行二维合并生长(V/III摩尔比为1600)。其中,三维成核阶段分别在400 mbar、500 mbar和600 mbar三种腔室压力条件下进行对比实验,二维合并阶段则固定腔室压力为150 mbar。针对GaN与AlN之间显著的晶格失配与热失配问题,本研究系统考察了不同GaN生长参数对表面形貌与晶体质量的调控作用。最终制备了完整结构的HEMT外延层,并系统研究了GaN沟道层厚度变化对HEMT生长模式及电学特性的影响规律。器件结构示意图如图1(a)所示,GaN缓冲层与AlN缓冲层HEMT的能带结构对比见图1(b)。结果表明:采用AlN替代GaN作为缓冲层可使导带底显著上移,从而增强二维电子气(2DEG)的量子限制效应。

采用光学显微镜(RX50 M)与原子力显微镜(AFM,Veeco Dimension 3100)对薄膜表面形貌进行高分辨表征。通过扫描电子显微镜(SEM,HITACHI S-4800)系统分析生长模式演化,重点考察不同生长状态下晶粒取向动态演变规律与晶粒合并动力学行为。利用布鲁克D8 DISCOVER高分辨X射线衍射仪(XRD)进行θ-2θ扫描与摇摆曲线测试,结合Scherrer公式定量评估外延层位错密度。采用透射电子显微镜(Talos F200x)对GaN/AlN异质结界面及多层膜内部缺陷进行亚纳米级表征。截面样品制备采用Helios-G4-CX双束聚焦离子束(FIB)系统完成,结合离子减薄技术获得高平整度观测面。薄膜厚度测量通过UVISEL椭偏仪在632.8 nm波长下进行光学干涉分析。电学性能表征方面,采用LEI-1600非接触式霍尔测试仪在室温条件下测量载流子浓度、迁移率及方阻等关键参数,测试精度达到±1%。


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结果与讨论


在GaN外延生长过程中,本研究采用了一种两步生长策略,具体包括:

  1. 三维(3D)缺陷湮灭阶段——通过该阶段有效降低位错密度与缺陷数量;
  2. 二维(2D)表面平坦化阶段——实现外延层表面的原子级平整化。

尽管该两步生长策略已在厚GaN外延生长领域(如蓝宝石或硅衬底)获得广泛应用,但目前鲜有研究将其应用于AlN模板上超薄GaN沟道层的构建。需特别指出的是,直接在AlN衬底上生长GaN会导致约10%的显著晶格失配,并引发界面处压应力的产生。因此,必须通过精确调控生长参数以有效抑制GaN/AlN界面处的应变积累。

图1(a) 采用AlN背势垒的HEMT外延层结构示意图;(b) 分别以GaN或AlN作为背势垒的HEMT能带结构示意图。


作为III族氮化物薄膜外延生长的核心动力学参数,腔室压力对晶体生长模式具有决定性影响。本研究通过系统调控生长压力(400 mbar、500 mbar、600 mbar),深入解析了AlN模板上GaN沟道层的表面形貌演化规律与晶体质量提升机制。高分辨原子力显微镜(AFM)表征结果(图2(a)-(d))显示:在高压生长条件(600 mbar)下,GaN表面呈现显著的微观粗糙化特征,其形貌表现为大量微米尺度的圆形或六边形丘状结构(hillocks),该现象源于高压环境下表面过饱和度急剧升高,促使VLS(气-液-固)三维成核机制占据主导地位,从而形成典型的三维岛状生长模式;与之形成鲜明对比的是,低压生长条件(400 mbar)下GaN表面展现出原子级平整的台阶流特征,可清晰识别出具有规则排列的双层台阶(bi-layer steps)结构及局域台阶聚集(step-bunching)现象,证实此时生长模式已转变为二维逐层外延机制。进一步研究发现,随着腔室压力从600 mbar梯度降低至400 mbar,表面原子扩散长度呈现指数级增长,这一微观动力学变化直接导致三维岛状结构间的融合效率显著提升,界面缺陷密度大幅降低,同时促使GaN/AlN界面形成陡峭的原子级平整结构。这种界面结构的优化不仅有效抑制了载流子散射中心的形成,更通过降低界面粗糙度散射效应,实现了二维电子气(2DEG)迁移率的显著提升。晶体质量表征方面,基于高分辨X射线衍射(HR-XRD)摇摆曲线测试结果(图2(e)-(f)),以(002)和(102)晶面衍射峰的半高宽(FWHM)作为晶体完整性评价指标,结果显示低压生长样品(400 mbar)的(002)和(102)峰FWHM分别达到230 arcsec和329 arcsec,较高压生长样品呈现显著优化;其中(002)峰FWHM对螺位错密度具有高度敏感性,(102)峰FWHM则主要反映刃位错密度,二者协同表征了晶体质量的系统性提升。位错密度计算采用经典公式(1)-(3),其中β(002)、β(102)分别对应(002)和(102)衍射峰的HR-XRD半高宽,b为伯格斯矢量(Burgers vector)模量,其数值由晶体结构特性决定。

针对GaN材料体系,其伯格斯矢量模量参数表征如下:螺位错对应bscrew = 0.5185 nm,刃位错对应bedge = 0.3189 nm,其中α为倒格矢K(hkl)与(001)晶面法线间的夹角。基于上述晶体学参数的理论计算表明:螺位错与刃位错密度分别达到1.15×10⁸ cm⁻2和9.85×10⁸ cm⁻2。在低压外延生长条件下,气体分子平均自由程显著增大,使得表面原子获得更长的扩散路径。这一动力学优势促进了原子向能量更低的晶格位点迁移,进而诱导形成三维(3D)成核层,最终实现晶体质量的系统性提升。然而,随着腔室压力升高,气体分子间碰撞频率呈指数级增加,导致表面原子扩散动力学受限,这一微观机制转变反而促进了三维成核模式的形成。

在腔室压力恒定400 mbar的生长环境中,本研究系统探究了低温GaN(LT-GaN)成核层厚度对晶体生长前沿动态演化的影响规律。图3(a)-(e)通过俯视与截面扫描电镜(SEM)双重视角,完整呈现了3D GaN形貌随生长时间(3 min、5 min、9 min)的演变过程。生长时间从3 min延长至5 min时,GaN成核岛尺寸呈现显著增大趋势(对比图3(a)与(b))。进一步对比图3(b)与(c)发现,GaN晶体并未实现完全融合,反而随着生长时间增加,半极性晶面特征呈现显著增强趋势。基于高分辨截面SEM图像的定量分析表明:外延生长时间3 min、5 min、9 min对应的3D低温成核层厚度分别为250 nm、340 nm、460 nm,揭示出生长时间与成核层厚度呈正相关关系。图3(e)清晰揭示了3D生长阶段GaN晶体的梯形截面特征:顶部为(0001)晶面,侧壁由{10-11}晶面族构成,倾斜侧壁与基面间夹角精确测量为60.5°。这种半极性晶面的显性化现象,本质上源于晶体沿半极性方向生长速率显著滞后于[0001]晶向生长速率的动力学特性,反映了不同晶面族生长动力学的非对称性。

图2 不同压力(600 mbar(a)、500 mbar(b)、400 mbar(c-d))下3D-GaN薄膜表面形貌与晶体质量;(002)和(102)晶面FWHM随生长压力变化曲线(e-f)。

图3 3D-GaN成核层生长时间演变(3min(a)、5min(b)、9min(c));3分钟生长样品截面SEM图(d-e)

图4 (a)3D-GaN及总GaN沟道层厚度随生长时间(3、5、9 min)变化(后续2D GaN生长时间固定为20 min);(b)GaN沟道层(002)和(102)摇摆曲线FWHM随3D层生长时间变化;(c)(d)5 min 3D-GaN和20 min 2D-GaN沟道层的AFM图像。

图4(a)系统揭示了3D-GaN及总GaN沟道层厚度随生长时间(3-9 min)的演变规律(后续2D GaN生长时间恒定于20 min)。图4(b)定量表征了GaN沟道层(002)和(102)晶面摇摆曲线半高宽(FWHM)随3D生长时间的动态变化。研究结果表明:当3D生长时间优化至5 min时,晶体质量达到最佳状态——其(002)和(102)晶面FWHM分别降至180 arcsec和309 arcsec,对应的螺位错与刃位错密度分别降低至7.05×10⁷ cm⁻2和9.67×10⁸ cm⁻2。这一优化现象的动力学机制可阐释为:在3D生长初始阶段,位错湮灭效应占主导地位;而当生长时间超过5 min后,成核岛尺寸的显著增大导致大角度晶界形成,并在大晶粒融合过程中诱发新生穿透位错。因此,5 min的最优生长时间实现了3D生长阶段位错湮灭效率与3D/2D界面新生位错抑制之间的动态平衡。进一步结合图4(c-d)中5 min 3D-GaN与20 min 2D-GaN生长条件下沟道层的原子级表面形貌分析可知:该优化条件下获得了均方根粗糙度(rms)低至0.29 nm的超平整表面,证实了生长动力学参数精准调控对表面质量的显著提升作用。

图5基于透射电镜(TEM)截面表征,系统对比了"3D/2D两步生长技术"与"纯2D生长技术"制备的GaN/AlN异质结中位错分布特征。所有高分辨图像均沿GaN[11-20]晶带轴采集于多束衍射条件,并分别采用g = [0002]和g = [10-10]衍射矢量对螺位错与刃位错进行标定。在纯2D生长技术制备的样品(图5(a-b))中,GaN沟道层内存在大量穿透位错缺陷。与之形成鲜明对比的是,采用两步生长技术制备的GaN/AlN异质结(图5(c-d))表现出显著的位错抑制效果:螺位错与刃位错密度均大幅降低,且位错主要局限于3D-GaN层内部;仅少量螺位错可从AlN缓冲层向GaN/AlN界面延伸,最终在界面处发生终止。高分辨TEM图像显示界面处存在周期性排列的失配位错,证实其沿异质结界面呈均匀分布特征。

图5 GaN/AlN异质结截面明场TEM像:(a)(b)纯2D-GaN沟道层、(c)(d)3D/2D GaN沟道层生长技术(成像条件g = [0002]和[10-10]),箭头标示位错。

图6(a)为GaN/AlN界面的选区电子衍射(SAED)图谱,插图为透射斑点的放大像;图6(b)展示界面处的高分辨透射电镜(HRTEM)图像;图6(c)为图6(b)中标记区域的原子级分辨率图像。基于[0002]晶向(图6(d))和[10-10]晶向(图6(e))空间频率的傅里叶滤波图像,分别呈现了GaN区域的原子排列特征。图6(f)和(g)则通过几何相位分析(GPA)分别揭示了沿a轴和c轴方向的应变分布特征。


为系统解析GaN/AlN界面区域的晶格匹配度及应力演变规律,本研究采用傅里叶滤波成像结合几何相位分析(GPA)技术,基于高分辨透射电镜(HRTEM)开展多尺度表征。图6(a)展示了GaN/AlN界面的选区电子衍射(SAED)图谱:整体上GaN与AlN衍射斑点近乎重合,但在高倍放大视图中仍可清晰辨识出二者独立的斑点分布特征,证实两者呈现非相干外延生长模式。图6(b)的高分辨TEM图像则直观揭示了界面处显著的晶格畸变现象——该畸变源于GaN与AlN的晶格参数失配,在异质界面处必然诱发晶格畸变及失配位错的形成。定量分析结果(图6(c))显示:界面区域GaN的晶格常数呈现显著变化,其中a轴方向晶格参数为0.2527 nm(显著小于无应力状态下GaN的理论值a₀=0.3188 nm),c轴方向晶格参数为0.4691 nm(亦小于完整六方晶胞理论值c₀=0.5185 nm)。基于六方晶系体积守恒定律,a轴与c轴晶格常数的同步收缩现象,只能归因于GaN在AlN衬底上外延生长过程中Al原子的跨晶格扩散行为。界面附近GaN外延层的暗场对比特征(图6中红色虚线标定区域)进一步验证了压应力的存在,表明界面4 nm范围内存在显著的应变集中效应。傅里叶滤波分析(图6(d-e))成功解析出界面处两类典型缺陷结构:标记为"T"的半原子面缺陷(对应[0002]空间频率下的基平面位错,bsf)以及[1-100]空间频率下的刃位错。几何相位分析结果(图6(f-g))显示界面区域存在显著的残余应变波动:在位错核心周边尤为明显,表现为拉应力区(红色标记)与局域压应力区(蓝色标记)的交替分布(红色虚线界定)。这种位错诱导的局部应力场可部分或完全抵消外延薄膜中的拉应力效应。本研究表明:尽管GaN在AlN衬底上未能实现理想的赝晶外延生长,但界面处局域化分布的位错结构有效促进了应力释放过程,显著抑制了因应变积累导致的表面形貌粗化现象。

透射电镜(TEM)虽能提供高分辨局部结构信息,但难以从宏观尺度解析应变分布规律。为此,本研究采用拉曼光谱技术对两种不同结构(直接生长的2D GaN结构与3D/2D复合结构)进行表征。如图7所示,其330–830 cm⁻1波数范围内的拉曼光谱呈现四个特征振动模:417.22 cm⁻1处的尖锐峰归属为蓝宝石衬底的A₁g声子模(对应Al–O键沿c轴的对称伸缩振动);658.24 cm⁻1处的峰对应AlN的E₂(high)声子模;736.43 cm⁻1处的峰归属为GaN的E₁(LO)声子模;750.13 cm⁻1处的肩峰可能源于蓝宝石Eg模与GaN声子模的耦合效应。箭头标示的峰为GaN的E₂(high)声子模,其峰位偏移可直接反映GaN层的应变状态。通过与无应力参考峰位(567.6 cm⁻1)对比可知:直接生长于AlN衬底上的2D GaN结构,其E₂(high)峰位向高频方向偏移至576.07 cm⁻1,表明GaN层内存在显著的压应力累积;而采用3D/2D复合结构的GaN薄膜,其E₂(high)峰位仅偏移至570.2 cm⁻1。这一差异证实3D GaN中间层通过应变弛豫机制有效降低了界面处的压应力强度。上述拉曼光谱分析结果从宏观尺度验证了3D生长策略在调控晶格失配应力方面的显著优势。

图7 二维模式(a)和三维+二维模式(b)下生长的GaN/AlN异质结的拉曼表征

为系统解析AlN背势垒高电子迁移率晶体管(HEMT)外延结构中GaN沟道层厚度对器件性能的影响规律,本研究在固定低温GaN(LT-GaN)生长时间为5 min(确保结晶质量最优化)的基础上,通过梯度延长高温GaN(HT-GaN)生长时间(10-20 min),实现了GaN沟道层厚度从350 nm至600 nm的精确调控(椭偏仪表征结果)。实验结果表明:在较薄GaN沟道层条件下,电子限域效应显著增强,器件击穿电场强度获得明显提升;然而,仅当沟道层厚度超越临界阈值时,方可同步实现原子级表面平整度与GaN内部位错的有效湮灭。因此,在高频器件应用场景中,GaN沟道层厚度的优化选取对协调载流子迁移率、二维电子气(2DEG)限域效应及界面陷阱效应三者关系具有决定性作用。如图8(a)所示,随着GaN沟道层厚度增加,载流子迁移率呈现显著单调递增趋势,而载流子浓度则呈指数级递减规律。当沟道层厚度增至600 nm时,器件获得最优方阻值297.3 Ω·sq⁻1。定量测试结果显示:2DEG载流子浓度稳定维持在1.12–1.41×1013 cm⁻2范围内,迁移率则呈现1160–1880 cm2·V⁻1·s⁻1的宽幅分布。如图8(b)对比分析所示,本研究获得的2DEG输运特性(兼具高迁移率与适中载流子浓度)不仅超越了分子束外延(MBE)制备的AlN/GaN/AlN异质结构,更显著优于多数蓝宝石基AlGaN/GaN/AlN异质结构体系。

图8(a)展示了不同GaN沟道层厚度下二维电子气(2DEG)的浓度与迁移率变化规律。图8(b)为2DEG浓度及室温迁移率的对比结果:其中星形符号表示本研究数据,紫色数据点对应文献报道的AlGaN/GaN/AlN异质结构,灰色数据点代表AlN/GaN/AlN异质结构体系。图中方形符号表征蓝宝石衬底体系,三角形符号对应SiC与AlN衬底体系。

必须着重指出,在AlGaN/GaN异质结界面处,AlGaN与GaN间显著的自发极化差异(该现象已被大量研究证实)为二维电子气(2DEG)的形成提供了必要条件。Cao等学者的研究表明,当GaN沟道层厚度减小时,AlN模板诱导产生的强压应力会进一步放大极化效应,从而导致2DEG面密度显著提升——这一理论预测与图8(a)中揭示的沟道层厚度与2DEG浓度负相关性高度一致。从能带工程视角解析,沟道层厚度减小会引起GaN导带能级上移,从而增强对电子的量子限域效应。然而,载流子迁移率受制于多重散射机制,其主导因素包括声子散射与缺陷散射。倒易空间映射(RSM)分析表明:随着沟道层厚度增加,AlGaN势垒层中的Al摩尔分数呈递减趋势(具体数值为30.4%、28.5%和26.5%)。该现象与Chen等的研究结论相符,即GaN沟道层生长条件可调控AlGaN势垒层的Al组分分布——Al摩尔分数降低虽能减弱合金散射效应以提升迁移率,但会导致AlGaN/GaN界面极化差异减小,进而引起2DEG面密度下降。深入研究表明:较薄的GaN沟道层对应更高的AlGaN势垒层Al摩尔分数,这不仅会加剧合金无序散射效应,还会引发表面粗糙度显著增加,导致界面粗糙度散射效应增强,最终造成电子迁移率降低。


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研究结论



路过

雷人

握手

鲜花

鸡蛋