近日,中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所陆书龙团队联合复旦大学、河北工业大学,在《Crystals》发表研究论文,系统研究了低温GaN盖帽层厚度对InGaN/GaN量子点Micro-LED热退化与效率的影响。研究发现,4 nm低温GaN盖帽层可有效保护InGaN量子点在后续高温生长过程中的热稳定性,使10 μm × 10 μm Micro-LED的峰值外量子效率达4.45%,较无盖帽层器件(2.58%)提升约72%,且峰值效率对应的电流密度从150 A/cm2大幅前移至20 A/cm2

研究背景

Micro‑LED凭借高亮度、超快响应速度与长工作寿命,在高分辨率显示、可见光通信及集成光子学领域极具应用前景。器件尺寸不断缩小后,刻蚀侧壁带来的非辐射复合问题愈发严重,制约实际发光效率。 对于长波长InGaN发光器件,有源区所需更高铟组分又会带来组分均匀性恶化、异质界面陡峭度退化等材料难题。自组装InGaN量子点可实现三维载流子局域化,相比平面量子阱能部分释放应变、阻碍载流子向非辐射复合中心输运;多层堆叠量子点结构被广泛使用以增加有源区有效发光体积,但量子点(约600 °C)与后续GaN量子垒(700 °C)生长温度不一致,是多层量子点有源区生长的核心难点。

升温阶段裸露的InGaN表面极易发生热分解,出现铟原子优先脱附,直接改变有源区形貌与组分。 在量子点生长结束后立即沉积一层低温GaN盖帽层,理论上可在后续热处理过程保护富铟表面,但其保护效果高度取决于盖帽层在三维量子点/浸润层形貌之上的横向连续性。本文比较了五周期InGaN/GaN多量子点活性区中0 nm、2 nm和4 nm低温GaN盖帽层的效果,通过HRXRD、AC-TEM、AFM、变温PL及Micro-LED电致发光和外量子效率测量进行了系统表征。

图文解读

1.结构设计与周期均匀性

图1 InGaN/GaN多量子点活性区结构示意图

三个样品C0、C2和C4的GaN量子垒总厚度均固定为10 nm,区别在于低温GaN盖帽层与后续700 °C高温生长的GaN部分的厚度分配:C0为0/10 nm,C2为2/8 nm,C4为4/6 nm。该设计允许在不改变名义量子垒总厚度的前提下评估盖帽层的保护效果。

表1 三个样品的GaN盖帽层与高温GaN部分的厚度分配

图2 C0、C2和C4的HRXRD ω-2θ扫描曲线

HRXRD结果中,C0未观察到清晰的卫星峰,与活性区不均匀性一致;C2和C4均分辨出卫星峰,且C4的卫星峰更清晰、级次更多,表明其具有更好的垂直周期性和更小的周期间组分或界面位置变化。

2. 截面形貌与盖帽层保护机制

图3 C0、C2和C4多量子点活性区的截面AC-TEM图像

AC-TEM提供了界面演化的局域证据。C0中QDs/浸润层平面内的InGaN富集衬度呈局部中断,与升温过程中暴露InGaN的部分降解一致。 C2中相邻InGaN QDs区域仍由浸润层状衬度部分连接,但横向非均匀性仍然明显。C4表现出最连续、垂直最规则的活性区衬度,具有比C0更扩展的类量子阱轮廓,表明4 nm低温GaN盖帽层在后续升温至700 °C过程中最有效地保护了上层QD/浸润层形貌

图4 后升温表面参考样品的AFM形貌图

为更直接地表征盖帽层的保护效果,制备了经相同升温和保温步骤后终止的表面参考样品。未盖帽表面保留了自组装QDs相关形貌;C2表面含有大量纳米级凹陷;C4则呈现更连续的台阶状形貌,凹陷明显减少。 2 nm盖帽层在三维QD形貌上可能无法在每个局域位置形成连续覆盖,导致部分暴露区域在升温过程中发生热分解和In损失。4 nm盖帽层更有效地保护了QD/浸润层表面,抑制了热分解和In解吸。

3. 热猝灭与非辐射复合


图5 归一化积分PL强度随温度的变化(10–300 K)

变温PL测量用于评估热激活非辐射损耗。C4在接近300 K时保留了最大比例的低温发光,而C2表现出最强的热猝灭。 双通道Arrhenius拟合结果显示,C2的两个淬灭通道的前置因子均为最大,而C4的α₁较C2降低约75%,α₂降低约95%。较小的前置因子和较弱的淬灭与缺陷辅助非辐射复合贡献的降低一致,与其更规则的异质界面和后升温形貌相吻合。

表2 归一化TDPL强度的双通道Arrhenius拟合参数

4. 电致发光波长与外量子效率

图6 EL峰值波长随电流密度的变化

所有器件均表现出快速初始蓝移,随后逐渐趋于平缓。在整个测量电流范围内,波长顺序保持λC4 > λC2 > λC0,与更大的In保留一致。 C4较长的发射波长是改善In保留的支持证据,C4较小的波长偏移还可能反映了应变、局域化和内建电场的变化。

图7 10 μm × 10 μm MQD Micro-LED的外量子效率随电流密度的变化

C4在20 A/cm2时达到约4.45%的峰值EQE,较C0(约2.58%,150 A/cm2)提升约72%,是C2(约1.80%,140 A/cm2)的2.47倍。 更重要的是,C4的峰值效率对应的电流密度大幅前移至20 A/cm2,远低于C0的150 A/cm2和C2的140 A/cm2。峰值效率的同步提升和效率最大值向更低电流密度的显著偏移,与缺陷辅助SRH复合的相对贡献降低一致。 C4在400 A/cm2时仍保持约80%的峰值EQE。

结论与展望

(1)4 nm低温GaN盖帽层提供了最有效的热保护,使InGaN量子点在后续700 °C高温生长过程中得到更好的保存,HRXRD卫星峰更清晰、AC-TEM活性区衬度最连续。

(2)C4的变温PL热猝灭最弱,拟合前置因子最小,与缺陷辅助非辐射复合贡献的降低一致。

(3)C4的EL波长最长,表明In保留更好;峰值EQE达4.45%,较C0(2.58%)提升约72%,峰值效率对应的电流密度从150 A/cm2大幅前移至20 A/cm2

在本研究的范围内,4 nm低温GaN盖帽层是表现最优的条件。结合HRXRD、AC-TEM、AFM、TDPL和EQE结果,更有效的热保护和更好的活性区保存共同提升了Micro-LED的效率。 未来研究可进一步探索盖帽层厚度与发光波长的协同优化,以及该策略在更小尺寸Micro-LED(如亚微米级)中的应用潜力。

对于Micro‑LED产业界而言,量子点发光是极具潜力的技术路线,然而多层量子点有源区生长中的热损伤问题长期制约量子点Micro‑LED的实际器件效率。该方案不需要改变总量子垒厚度,仅通过调整低温盖层与高温GaN的配比,即可显著改善器件性能,对后续基于MBE甚至MOCVD工艺的量子点Micro‑LED开发,具备很强的参考价值。

原文链接:

Gong, Y.; Gu, Y.; Jin, S.; Yang, W.; Bian, L.; Chen, G.; Lu, S. Enhanced Efficiency of InGaN/GaN Quantum-Dot Micro-LEDs Through Low-Temperature GaN Capping. Crystals 2026, 16, 540.

https://doi.org/10.3390/cryst16080540


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