籽晶台形状对PVT法同质外延生长氮化铝单晶初始生长的影响

目前，制备AlN单晶最为成功的办法是物理气相传输（PVT）法，但基于该方法生长AlN常受寄生生长影响，难以制备高质量、大尺寸氮化铝单晶。考虑PVT法生长AlN晶体的“黑箱”特性，其反应过程的温度场及传质场均不可见，数值模拟仿真便成为一种重要的晶体生长研究手段。近日，《人工晶体学报》2022年第1期发表了来自奥趋光电技术（杭州）有限公司吴亮团队的研究论文“籽晶台形状对PVT法同质外延生长氮化铝单晶初始生长的影响”（第一作者：张刚；通信作者：吴亮）。研究团队借助于专业晶体生长模拟软件FEMAG，并结合自主开发的对流、传质、过饱和度及生长速率预测等有限元模块，对比分析不同形状籽晶台对初期生长室内温度场、流场、过饱和度及生长速率的影响，以期通过优化籽晶台设计来减少AlN生长初期籽晶表面温度梯度及外延生长过程中的多晶寄生。

//文章导读

数学建模分析。全局温度场模拟采用比利时鲁汶天主教大学开发的专业晶体生长模拟软件FEMAG。该软件具有国际上最先进全面的晶体生长工艺模拟技术、多物理场耦合仿真技术，可应用于各种晶体材料生长工艺的开发及优化，例如蓝宝石等LED 材料的生长工艺、单晶硅的生长工艺、第三代半导体材料GaN、SiC及AlN的生长工艺等。

本文采用二维轴对称的简化方式分析对全局三维单晶生长炉的传热及生长室局部传质进行数学建模，考虑全局传热过程的辐射及传导换热等主导传热方式，并对生长室内气流输运方程进行边界方程约束，基于准稳态模型计算可获知全局温度场、局部生长室温度场、Al/N局部分压、过饱和度等计算信息。根据模拟计算的结果可对生长室内部的温度场及传质场进行分析，从而对晶体初期生长过程的多晶沉积、生长速率进行预测。

全局温度场能量方程：

生长室内物质输运Boussinesq方程：

考虑温度、坩埚表面速度、沉积界面和升华界面等边界条件，与有限元法结合可求解Boussinesq方程。

PVT法AlN单晶生长炉示意图见如图1所示。主要由上、下电阻加热器、上下级侧部保温装置和坩埚组成，为了可以更加灵活调控坩埚内的温度场及温度梯度分布，整个生长炉内充满高纯氮气，其内部气压在30~100 kPa，温度在2000~2300 ℃之间。

图1　 PVT法AIN单晶生长炉示意图

生长室及圆台形籽晶台结构设计如图2所示。与籽晶接触的圆台表面尺寸大小不变，通过改变与坩埚盖接触的圆台面大小，即改变圆台外壁与水平方向的角度θ，来分析其对多晶寄生的影响。模拟条件：生长室大小φ40 mm×60 mm，籽晶台与籽晶接触面直径为10 mm，籽晶台高度5 mm，原料与籽晶的轴向距离为20 mm。双控温点依次为：坩埚盖中心处温度2200 ℃，坩埚底部中心处温度2250 ℃，生长气压均控制90 kPa，全局基于二维轴对称进行模拟计算。此外，籽晶台侧部角度θ的模拟取值范围在70°~130°之间。

图2　(a)晶体生长室示意图；(b)圆台状籽晶台装置图

模拟结果。图3为不同籽晶台角度的生长室内温场分布。随着角度θ的减小，圆台与坩埚盖接触面（A-A′）增大，导致籽晶台与坩埚盖的传导换热增强，籽晶处整体温度受上部低温区影响呈现一定的下降，且籽晶表面凸型温场会逐渐变平缓。

图3　不同籽晶台角度的生长室内温场分布

图4为籽晶表面径向温度分布曲线图，当籽晶台侧部的角度达到130°，籽晶与籽晶台的温度高于圆柱籽晶台（θ=90°）6 K左右，这使得130°时的籽晶台处在相对较高的温度区域，籽晶台侧部与周围坩埚盖存在较大的温度梯度。

图4　籽晶表面的温度分布

图5为不同籽晶台形状下籽晶表面初期的生长速率预测，从此图可以看出，籽晶边缘的生长速率高于中心处，随着角度的增大如130°，晶体生长速率变得更均匀，有利于生长出表面均匀一致的晶体，尽管生长速率有所下降。

图5　 生长初期不同形状籽晶台的籽晶表面生长速率分布

图6为籽晶表面轴向和径向温度梯度随θ变化曲线，可以看出增大侧部夹角，可降低源晶间的轴向温度梯度，且当夹角θ=130°时，籽晶表面的径向温度梯度最小，仅为0.174 ℃/mm。

图6　籽晶处轴向和径向温度梯度随θ变化曲线

此外，籽晶台形状还可改变生长室内生长初期的物质传输效果，尤其是籽晶台侧部的沉积。对不同形状籽晶台生长室内过饱和度分布以及籽晶台附近的流场分布的模拟结果如图7所示。当籽晶台角度为70°时，整个籽晶台侧部都会有多晶沉积，籽晶初期外延生长会受到严重的多晶沉积影响。随着侧部角度增加，籽晶台侧部沉积逐渐减少。图8所示为侧部多晶沉积高度h随侧部角度θ的变化，多晶沉积高度h随角度增大而减小，当籽晶台角度为130°，整个籽晶台侧部无多晶沉积，基于此籽晶台可在初期生长时避免多晶对单晶生长的影响。

图7　不同形状籽晶台生长室内过饱和度分布以及籽晶台附近的流场分布。(a)、(e)θ=70°；(b)、(f)θ=90°；(c)、(g)θ=110°；(d)、(h)θ=130°

图8　籽晶台侧部沉积高度h随角度θ的变化

结　　论

本文基于FEMAG以及自主开发的二维轴对称对流、传质、过饱和度及生长速率预测等有限元模块研究了不同形状籽晶台对PVT同质外延初期生长AlN晶体的影响。研究结果表明：籽晶台侧部角度θ=110°时，籽晶表面径向温度梯度最大，增大或减小θ都可以使籽晶表面温度分布更加均匀。在籽晶台侧部角度θ=130°的情况下，籽晶表面的温度梯度较小，有利于籽晶外延面的均匀生长。圆台状籽晶台形状变化对籽晶台及籽晶表面的传质及过饱和度有巨大影响，当θ=130°时，有利于抑制籽晶台侧部的多晶沉积，可生长出无寄生、无裂纹的高质量氮化铝单晶锭。

通信作者●●

吴亮博士有近20年半导体、光伏及LED用各种单晶生长工艺研发经验，包括晶体生长设备设计、热场设计及其模拟仿真技术与工艺优化、晶体生长缺陷控制工程及材料表征等。

吴亮博士是奥趋光电技术（杭州）有限公司创始人并担任公司CEO及总经理。奥趋光电是全球领先的宽禁带半导体AlN单晶圆晶及硅基、蓝宝石基及SiC基AlN/AlScN薄膜衬底制造商，相关产品可广泛应用于5G射频滤波、深紫外LED、紫外激光、紫外探测器等光电器件及功率器件等领域。其领导团队2019年首次成功开发并在日本横滨发布了全球最大直径60 mm的氮化铝单晶晶片样片，2019年领导团队成功研发出颠覆性、大批量2英寸/4英寸/6英寸硅基、蓝宝石基及SiC基AlN/AlScN薄膜制备工艺专利技术。吴亮博士此前分别在Intel、FEMAGSoft SA及保利协鑫等从事各种研发及管理职位。吴亮博士分别在比利时鲁汶大学、清华大学及大连理工大学取得博士、硕士及本科学位，申请/授权国内国际专利近40项，在德国出版晶体生长专著一部，发表各种期刊/会议论文及各种国际/国内邀请报告100多篇/次，包括国际会议全员大会特邀报告。

论文题录●●

张刚,付丹扬,李哲,黄嘉丽,王琦琨,任忠鸣,吴亮.籽晶台形状对PVT法同质外延生长氮化铝单晶初始生长的影响[J].人工晶体学报,2022,51(1):27-34.

ZHANG Gang, FU Danyang, LI Zhe, HUANG Jiali, WANG Qikun, REN Zhongming, WU Liang. Effects of Seed-Holder Shape on the Initial Growth of AlN Single Crystals by Homoepitaxial PVT Method[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2022, 51(1): 27-34.

来源：人工晶体学报